无色溶液中，肯定不存在Fe2+；
根据①可知，溶液显示酸性，则不存在CO32-；
根据②可知，该无色气体为NO，原溶液中一定存在NO3-，则原溶液具有氧化性，碘离子具有还原性，所以原溶液中一定不存在I-；
根据③可知，该白色沉淀为硫酸钡，则溶液中一定存在SO42-；
根据④可知，由于加入氯化钡溶液，引进了氯离子，故无法确定原溶液中是否含有Cl-；
根据⑤NaOH过量时，有部分白色沉淀溶解，说明白色沉淀为氢氧化镁和氢氧化铝，原溶液中一定存在Mg2+，Al3+，
A．根据以上分析可知，原溶液中一定不存在：Ba2+、Fe2+、CO32-、I-，故A正确；
B．由于实验③中加入了氯化钡，干扰了氯离子检验，无法确定原溶液中是否含有氯离子，故B错误；
C．无法确定溶液中是否含有K+、Cl-，故C错误；
D．以上判断中，A是正确的，故D错误；
故选A．
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